PROPANIN OKSİDATİF DEHİDROJENASYONU İÇİN DOĞRUDAN SENTEZ VE EMDİRME YÖNTEMLERİYLE HAZIRLANMIŞ MCF DESTEKLİ V-Mo-Nb KATALİZÖRLERİ

Sena YAŞYERLİ, Özge AKTAŞ
2.387 651

Öz


Propanın oksidatif dehidrojenasyonu (PODH) ile propilen eldesi için MCF (“Mesocellular Silica Foams”) destekli vanadyum (V), molibden (Mo) ve niyobyum (Nb) içeren katalizörler doğrudan hidrotermal (V-Mo-Nb-MCF) ve emdirme (V-Mo-Nb@MCF) yöntemleri ile hazırlanmıştır. Ayrıca, farklı oranlarda vanadyum (V/Si mol oranı: 0,031, 0,062, 0,124) içeren MCF destekli V-MCF katalizörleri doğrudan hidrotermal yöntem ile hazırlanarak PODH reaksiyonunda test edilmiştir. Hidrotermal yöntem ile hazırlanan V-MCF ve V-Mo-Nb-MCF katalizörlerinin X-ışını kırınım desenlerinde, V, Mo ve Nb metallerine ait pik gözlenmemiştir. Emdirme yöntemi ile hazırlanan V-Mo-Nb@MCF katalizörünün XRD desenlerinde MoO3 yapısına ait pikler gözlenmektedir. Hidrotermal yöntem ile hazırlanan katalizörlerin yüzey alanı değerleri (664-996 m2/g) emdirme yöntemi ile hazırlanan katalizörlerin yüzey alanı değerlerinden (270 m2/g) yüksek bulunmuştur. Sabit yatak reaktör sisteminde yürütülen PODH reaksiyonu katalitik test çalışmalarında (550oC; O2/C3H8/He:3/6/21) V ile beraber Mo-Nb metallerinin kullanılmasının emdirme yöntemi ile hazırlanan V-Mo-Nb@MCF katalizöründe propan dönüşümünü arttırdığı (%12), propilen seçiciliğini azalttığı gözlenmiştir. Ayrıca, hidrotermal sentez yöntemi ile hazırlanan V-Mo-Nb-MCF katalizörünün propan dönüşümünün düşük ancak, oldukça yüksek (%81) propilen seçiciliği olduğu belirlenmiştir.

Anahtar kelimeler


Propanın Oksidatif Dehidrojenasyonu, MCF, Vanadyum, Molibden, Niyobyum

Tam metin:

PDF


Referanslar


İnternet: Pektim Petrokimya Holding A.Ş. “2006 Faaliyet raporu” http://www.petkim.com.tr/Petkim/pdf/yillik_rapor/PETKIMYILLIKRAPOR2006.pf, 2006.

Mark, H.F., Othmer, D.F., Overberger, C.G. ve Seaborg, G.T., “Encyclopedia of Chemical Technology 3rd ed.”,John Wiley and Sons Inc., New York, 228-246, 1982.

Devlet Planlama Teşkilatı, “Sekizinci beş yıllık kalkınma planı petrokimya sanayi özel ihtisas komisyonu raporu’’, DPT: 2563. ÖİK: 579, Ankara, 98-124, 2001.

Bottino, A., Capannelli, G., Comite, A., Storace, S. ve Felice, R.D., “Kinetic investigations on the oxidehydrogenation of propane over vanadium supported on γ-Al2O3”, Chemical Engineering Journal, 94, 11-18, 2003.

Centi,G., Cavani, F., ve Trifiro, F.Ser., “Selective oxidation by heterogenous catalysis”, In Fundamental and Applies Catalysis; Kluver Academic/Plenum Publishers, New York,135, 2000.

Zhang,X., Yue, Yinghong, Y. ve Gao, Zi., “Chromium oxide supported on mesoporous SBA-15 as propane dehydrogenation and oxidative dehydrogenation catalysts”, Catalysis Letters, 83, 19-25, 2002.

Viparelli,P., Ciambelli, P., Lisi, L., Ruoppolo, G., Russo, G. ve Volta, J.C., ‘’Oxidative dehydrogenation of propane over vanadium and niobium oxides supported catalysts’’, Applied Catalysis A: General, 184, 291-301, 1999.

Liu, Y-M., Cao, Y., Yi, N., Feng, W-L., Dai, W-L., Yan, S-R., He, H-Y. ve Fan, K. N., “Vanadium oxide supported on mesoporous SBA-15 as highly selectivive catalysts in the oxidative dehydrogenation of propane”, Journal of Catalysis, 224, 417-428, 2004.

Jibril, B.Y., Al-Zahrani, S.M., Abasaeed, A.E. ve Hughes, R., “Oxidative dehydrogenation of propane over supported chromium-molybdenum oxides catalysts”, Catalysis Communications, 4, 579-584, 2003.

Liu, Y-M., Cao, Y., Yan, S-R., Dai, W-L. ve Fan, K-N., “ Highly effective oxidative dehydrogenation of propane over vanadia supported on mesoporous SBA-15 silica”, Catalysis Letters, 88, 61-67, 2003.

Grabowski, R., “Kinetics of oxidative dehydrogenation of C2-C3 alkanes on oxide catalysts”, Catalysis Reviews, 48, 199-268, 2006.

Karamullaoğlu, G. ve Dogu, T., ‘’Oxidative dehydrogenation of ethane over a monolith coated by molydenum-vanadium-niobium mixed oxide catalysts’’, Chemical Engineering Communication, 190, 1427-1438, 2003.

Karakoulia, S.A., Triantafyllidis, K.S. ve Lemonidou A.A., “Preparation and characterization of vanadia catalysts supported on non-porous, microporous and mesoporous silicates for oxidative dehydrogenation of propane (ODP)”, Microporous and Mesoporous Materials, 110, 157-166, 2008.

Liu, Y-M., Feng, W-L., Li, T-C., He, H-Y., Dai, W-L., Yong, W.H.,Cao, Y. ve Fan, K-N., “Structure and catalytic properties of vanadium oxide supported on mesocellulous silica foams (MCF) for the oxidative dehydrogenation of propane to propylene”, Journal of Catalysis, 239, 125-136, 2006.

Aktas, O., Yasyerli, S., Dogu, G. ve Dogu, T.,’’ Effect of Synthesis Conditions on the Structure and Catalytic Performance of V- and Ce-Incorporated SBA-15-like Materials in Propane Selective Oxidation’’, Ind. Eng. Chem. Res., 49, 6790-6802, 2010.

Arbag, H., Yasyerli, S., Yasyerli, N. ve Dogu, G., “Activity and stability enhancement of Ni-MCM-41 catalysts by Rh incorporation for hydrogen from dry reforming of methane”, International Journal of Hydrogen Energy, 35, 2296-2304, 2010.

Gucbilmez, Y., “Synthesis and characterization of supported and non-supported iron-incorporated catalysts”, J. Fac. Eng. Arch. Gazi Univ., 24(2), 369-277, 2009.

Lettow, J.S., Han, Y.J., Schmidt-Winkel, P., Yang, P., Zhao, D., Stucky, G.D. ve Ying, J.Y., ‘’Hexagonal to mesocellular foam phase transition in polymer-templated mesoporous silicas”, Langmuir 2000, 16, 8291-8295, 2000.

Zhao, D., Feng, J., Huo, Q., Melosh, N., Fredrickson, G.H., Chmelka, B.F. ve Stucky, G.D., “Triblock copolymer synthesis of mesoporous silica with periodic 50 to 300 angstrom pores”, Science, 279, 548-552, 1998.

Aktas O., Yasyerli S., Doğu G. ve Doğu T., “Mo-Nb Metalleri ile Hazırlanan V-MCF Katalizörünün Propanın Oksidatif Dehidrojenasyon Reaksiyonunda Katalitik Aktivitesi”, 9.Ulusal Kimya Mühendisliği Kongresi (UKMK-9), Gazi Üniversitesi, Ankara, 129-130, 22-25 Haziran 2010.

Lowell, S., Shields, J. E., Thoms, M. A. ve Thommes M., “Characterization of Porous Solids and Powders: Surface Area, Pore Size and Density”, Kluwer Academic Publishers: Dordrecht, The Netherlands, 2004.

Shah, P., Ramaswamy, A. V., Lazar, K. ve Ramaswamy, V., “Direct Hydrothermal Synthesis of Mesoporous Sn-SBA-15 Materials Under Weak Acidic Conditions”, Microporou Mesoporous Mater., 100,210, 2007.

Perathoner, S., Lanzafame, P., Passalacqua, R., Centi, G., Schlogl, R. ve Su, D.S., “Use of Mesoporous SBA-15 for Nanostructuring Titania for Photocatalytic Applications”, Microporous Mesoporous Mater., 90,347, 2006.

Bogdanchikova, N., Petryakov, A., Farias, M.H., Diaz, J.A., Avalos, M. ve Navorrete, J., “Formation of TEM- and XRD-undetectable gold clusters accompanying big gold particles on TiO2-SiO2 supports”, Solid State Sciences, 10, 908-914, 2008.

Meynen, V., Cool, P. ve Vansant, E.F., ‘’Verified syntheses of mesoporous materials’’, Microporous and Mesoporous Materials, 125, 170-223, 2009.

Parola, V. L., Deganello, G., Scire, S. ve Venezia, A.M., “Effect of the Al/Si atomic ratio on surface and structural properties of sol-gel prepared aluminosilicates”, Journal of Solid State Chemistry, 174, 482-488, 2003.

Dai, Q., Wang, X., Chen, G., Zheng, Y. ve Lu, G., “Direct Synthesis of Cerium(III)-Incorporated SBA-15 Mesoporous Molecular Sieves by Two-step Synthesis Method”, Microporous Mesoporous Mater., 100, 268-275, 2007.

Laha, S. C., Mukherjee, P., Sainkar, S. R. ve Kumar, R., “Cerium Containing MCM-41-Type Mesoporous Materials and their Acidic and Redox Catalytic Properties”, J. Catal., 207, 213, 2002.

Brodie-Linder, N., Dosseh, G., Alba-Simonesco, C., Audonnet, F. ve Imperor-Clere, M., “SBA-15

Synthesis: Are There Lasting Effects of Temperature Change Within the First 10 min of TEOS Polymerization”, Materials Chem. And Physics, 108, 73-81, 2008.

Liu, N., Feng, W-L., Dai, W-L., Yan, S-R., He, H-Y., Fan, K. N., “Vanadium oxide supported on mesoporous SBA-15 as highly selectivive catalysts in the oxidative dehydrogenation of propane”, Journal of Catalysis, 224, 417-428, 2004.

Grabowski, R., Sloczyneski, J., Gzesik, N.M., “Kinetics of oxidative dehydrogenation of propane over V2O5/TiO2 catalyst”, Applied Catalysis A: General, 242, 297-309, 2003.




Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.